一、环己烷氧化脱氢制备环己烯的研究现状及展望（论文文献综述）
牛晓冉[1]（2020）在《改性ZSM-5分子筛的制备及其在KA油和芳烃合成中的应用研究》文中研究表明低碳烷烃是页岩气的主要成分,资源丰富且廉价。但烷烃含键能高、极性低的C-C键和C-H键,并无活化基团,因此化学性质稳定,这是阻碍其向高附加值产品高效转化的主要因素。金属、非金属改性的ZSM-5分子筛是一种可实现电子转移和质子转移的双功能催化剂,可提高烷烃在合成化学中的利用率。本论文着重研究改性ZSM-5分子筛的制备及其在六碳环烃环己烷和三碳链烃丙烷这两类典型烷烃化学键活化反应中的催化作用,即分别对应环己烷C-H键的选择性氧化制备环己酮、环己醇（两者简称KA油）反应和丙烷C-H键、C-C键的活化脱氢环化制芳烃反应。采用水热法制备出片状堆积的微米椭球ZSM-5分子筛,并通过碱溶硅法、Mn离子交换法进一步制备出多级孔Mn/ZSM-5分子筛。利用其催化环己烷氧化制KA油,实验结果表明多级孔的存在有利于提高环己烷的转化率和KA油的选择性。其中Mn/ZSM-5A0.1T0.5孔体积最大,环己烷转化率达到87.7%、KA油选择性96.6%。为了减少Mn离子浸出,采用一步法制备Mn离子掺入骨架的Mn/ZSM-5分子筛,用于催化环己烷氧化制KA油。实验结果表明,Mn4+离子具有良好的催化活性。2%Mn/ZSM-5展现出最高的环己烷转化率为30.7%,KA油的选择性 97.4%;3%Mn/ZSM-5 环己烷转化率为 19.5%,KA 油选择性 97.3%。Mn/ZSM-5在多次循环催化反应后,没有检测到Mn离子的浸出,表现出高催化循环稳定性。通过碱溶硅造孔方式进一步优化孔体积,提升了催化性能:2%Mn/ZSM-5和3%Mn/ZSM-5催化环己烷转化率分别提高到35.8%和30.5%。为避免碱溶硅操作对ZSM-5分子筛造成结构坍塌等不利影响,采用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为模板剂,一步水热合成中空多级孔结构的ZSM-5分子筛,并通过离子交换法制备了 Mn/ZSM-5。其在环己烷氧化制KA油反应中,表现出优异的活性:环己烷转化率高达98.7%,KA油选择性97.6%。这归因于中空多级孔的结构减小了传质阻力,提高了传质扩散速度;增加了孔体积,促进Mn活性位点的可接触性;缩短了反应物与产物的传输路径,产物在Mn/ZSM-5构成的微反应器中停留时间减少,降低了环己醇进一步脱氢氧化成环己酮的几率。采用初期润湿浸渍法制备了 P/Ga/HZSM-5,研究其催化丙烷芳构化反应。相比于未改性的HZSM-5对芳烃的选择性16.5%、副产物甲烷的选择性41.4%,Ga/HZSM-5大幅提升了芳烃选择性至31.1%,降低了甲烷的选择性至9.2%。当反应进料中加入CO2,P/Ga/HZSM-5的催化效果变化不同于其他催化剂,其催化丙烷芳构化的性能提升,表现为芳烃的选择性提高到42.3%。密度泛函理论计算阐明P/Ga/HZSM-5催化CO2辅助丙烷脱氢芳构化的催化机理:CO2与P/Ga/HZSM-5中的H3PO4相互作用使得C6H10或C6H8物种脱氢路径改变,生成H2O分子,避免了 H2分子的直接形成,降低苯形成的活化能（速控步骤）,实现丙烷制芳烃的高效转化。P的引入不仅改变了酸位点强度,减少了积碳形成,还使HZSM-5骨架有了耐水性。
朱海峰[2]（2020）在《氯化血红素及其衍生物催化氧化环己烷制备KA油的研究》文中研究指明KA油（环己酮和环己醇）是一种重要的有机化工产品,可作为优良的溶剂,是合成己内酰胺、己二酸等化学品的重要中间体。由于环己烷氧化反应复杂,为获得目标产物KA油的高选择性,必须控制环己烷的转化率,所以该反应存在着能耗高、原料利用率低的缺点。因此,对用以进一步提高空气氧化环己烷制备KA油反应转化率及选择性的技术方法的研究具有重大科学意义和应用前景。本论文对由氯化血红素改性合成的金属卟啉化合物作为催化剂催化空气氧化环己烷制备KA油进行了研究。并结合目前巨化锦纶公司现有的环己烷氧化法生产KA油生产装置,提出了工业化应用的设想。1.通过对氯化血红素的改性修饰,制备获取了四种较为常用、结构较为稳定、多活性的金属卟啉化合物,并通过液相色谱及核磁共振氢谱对部分产物的关键结构进行表征。2.通过对三种氯化血红素、两种金属四苯基卟啉及四种由氯化血红素改性制取的金属卟啉化合物进行催化性能实验,发现催化剂的加入能缩短反应诱导时间,其中金属四苯基卟啉反应诱导期最短。在四种改性金属卟啉化合物中,间卟啉-钴-二甲酯的催化活性最好,同样的反应条件,反应时间为3.0 h时,环己烷最高转化率可达11.4%,目标产物的选择性为87.3%。次卟啉-钴-二甲酯在目标产物选择性的控制上效果更优。3.在间歇釜式反应中,以间卟啉-钴-二甲酯为催化剂,考察了反应温度,反应压力,催化剂用量、空气量、HEDP酯等因素对环己烷氧化反应的影响。获得的最为合适的反应条件为:150℃的反应温度、0.80 MPa的反应压力、催化剂浓度为0.8 mg/L,400 m L/min的空气流量。在该反应条件下反应3.0 h,环己烷的转化率可达11.4%,目标产物的选择性为87.3%。4.为了使实验条件更接近于实际生产装置,我们建立了连续化实验装置。由于鼓泡管式反应器的传质和传热不佳,在相同的实验条件下与间歇釜式装置相比,反应转化率和选择性偏低,与实际生产装置持平。最后,对金属卟啉化合物催化技术在空气氧化环己烷制备KA油上的工业化应用提出了建议和思路。
孙伟[3]（2020）在《功能化石墨烯结构调控及其有机催化性能的研究》文中认为石墨烯是一种新型单层二维碳纳米结构材料,具有比表面积大,导电性好、导热性强,化学性质稳定等优良性质。石墨烯及其复合材料作为一种理想的催化剂模型,能够应用于有机反应的催化,同时结合理论计算和表面科学对于深入研究催化剂的活性位点,理解表面催化行为和催化反应机理,研究和发展功能化石墨烯基催化剂,推动石墨烯催化剂在精细化工领域中的发展。本论文设计和制备了一系列功能化石墨烯基催化剂,并对制备的催化剂进行了详会细的表征,获得了催化剂的结构和组成信息。并对制备的石墨烯基催化剂的有机催化性能进行了研究,确定了催化剂的活性位点和构效关系,研究了催化剂的表面催化行为和催化反应机理。首先,通过溶剂热法制备了一种纳米铜粒子负载的氮掺杂石墨烯（Cu-N-rGO）催化剂,并对其在催化C（sp3）-H键氧化过程中的性能进行了研究。Cu-N-rGO催化剂中的纳米铜粒子、掺杂的氮元素和石墨烯构成复合催化活性中心,协同作用提高催化反应效率。使用Cu-N-rGO催化环己烷氧化,实现单次氧化环己烷转化率34.5%,产物环己醇和环己酮选择性89.2%。同时,由于纳米铜粒子与掺杂的氮原子之间的强相互作用,Cu-N-rGO具有理想的结构稳定性和催化循环性,催化剂在环己烷氧化反应中循环使用5次,催化效率未见明显降低。纳米铜具有良好的催化活性,但纳米铜在制备和催化过程中往往会形成多种价态催化中心,影响催化反应的选择性,实现均一催化活性中心纳米铜催化剂的精准构筑是解决此问题的关键。首先,设计了一种简单、高效的MOFs协调合成策略制备具有两相纳米铜和纳米氧化亚铜粒子共负载的石墨烯催化剂（Cu/Cu2O-rGO）。该合成策略通过使用MOFs结构形成“保护壳”,并通过对“保护壳”的“take”和“off”两个连续过程实现了负载纳米金属价态的精确控制。Cu/Cu2O-rGO催化剂负载的纳米铜和纳米氧化亚铜粒子之间存在电子转移,实现了催化过程的氧化还原循环。同时,通过负载纳米金属粒子与石墨烯间的电子传导作用,高效催化Sonogashira交叉偶联反应,反应产率90%以上,选择性96%以上。纳米铜具有理想的Csp-H催化活性,而通过非均相催化过程直接活化Csp2-H键实现芳香族化合物功能化的相关研究报道比较罕见。首先,设计一种MOFs协调的合成策略成功制备了具有纳米氧化亚铜粒子负载的石墨烯催化剂（Cu2O-rGO）。Cu2O-rGO能够催化H2O2分解生成羟基自由基,羟基自由基与苯之间通过氢原子转移生成苯自由基。Cu2O-rGO通过一种苯自由基和羟基自由基参与的自由基捕获过程,实现在温和反应条件下苯直接羟基化制备苯酚,苯酚产率21.2%,并实现催化剂的多次循化使用,催化效率未见明显降低。纳米氧化亚铜催化剂具有理想的催化活性,但在催化反应过程中氧化亚铜的氧化加成效率较低,严重制约纳米氧化亚铜催化剂的发展。本章设计和制备了一种具有纳米氧化亚铜粒子负载的石墨烯（Cu2O/G）催化剂,Cu2O/G催化剂能够作为一种高效的固体类过氧化氢酶活化H2O2分解生成羟基自由基,生成的羟基自由基通过氢原子转移过程与烷烃C-H键作用形成碳自由基,并通过一种双自由基协调参与的反应过程,有效克服纳米氧化亚铜的氧化加成问题。Cu2O/G通过该双自由基参与的偶联策略实现了对多种烷烃C-H键的氧化过程。发展非金属石墨烯催化剂是有效避免纳米金属负载催化剂催化反应金属残留问题的有效手段之一。本章制备了一种氮掺杂石墨烯（N-rGO）催化剂,该催化剂能够在不使用任何过渡金属以及均相碱条件下,活化H2O2促进绿色Dakin反应,并实现了催化剂的多次循环使用。通过对N-rGO催化剂的构效关系研究,在该催化体系中的主要活性位点是石墨烯催化剂中的石墨化氮结构,石墨化氮通过调节临位碳原子的电荷结构形成固体碱催化活性位点,H2O2在其表面生成C-（HOOH）和C-O*（C-O-）过渡态结构促进Dakin反应的进行。
张平[4]（2019）在《金、钌纳米制备及钌催化环己烷脱氢实验研究》文中研究指明金属纳米材料的形貌对其物理化学性能产生影响,因此纳米材料的形貌控制和机理研究具有重要意义。本课题采用化学还原法制备了金、钌纳米颗粒,并对金纳米材料形貌控制和钌纳米在加氢、脱氢反应过程催化作用进行了研究。金纳米材料形貌控制的研究重点是对六边形金纳米片的调控还原反应合成过程。该纳米材料在反应成型过程中真正还原氯金酸前驱体的是N-乙烯基吡咯烷酮水解产生的乙醛。因此采用乙醛还原氯金酸,聚乙烯吡咯烷酮作为稳定剂,反应温度在25℃左右条件下控制合成出全新形貌的三维六芒星状金纳米颗粒,平均平面尺寸为420nm,平均中心厚度为200nm,平均边缘厚度为18nm。综合已发表文献有关正六边形金纳米片的生长机理,从反应和传质两方面阐述三维六芒星状金纳米颗粒的生长机理。钌纳米材料在加氢、脱氢催化领域都发挥着作用,针对环己烷非氧化脱氢制备环己烯工艺存在的低转化率和低选择性问题,选用三维立方孔道结构的KIT-6分子筛作为催化剂载体,还原法负载钌纳米用于环己烷非氧化脱氢反应。KIT-6分子筛的制备过程中分别研究并总结了盐酸、正硅酸乙酯用量和水热晶化温度对KIT-6孔道结构的影响,得到合适的制备工艺条件以及孔径调控的规律。负载钌催化环己烷非氧化脱氢反应中认为钌在较低温度下有利于环己烷脱氢过程,较高温度下有利于苯加氢过程,对总反应的效果是两个过程的叠加。本实验制备的催化剂载体选择性最高达到71.08%,负载钌后选择性最高达到67.27%,选择性得到提高。本课题研究金纳米形貌生长机理为其他纳米材料的制备方案提供思路;钌在环己烷非氧化脱氢制环己烯反应中的作用及其在不同温度下对环己烷转化率和环己烯选择性的影响,为该反应催化剂的改性提供参考依据。通过改变钌的负载量来改变催化剂活性和选择性,也可为钌在其他脱氢反应中应用提供借鉴。
王虹丹[5]（2019）在《苯-环己烯-环己酮转化工艺过程优化》文中研究表明环己酮是合成尼龙类前驱体己内酰胺和己二酸的重要中间体。由苯选择性加氢制备环己烯-环己烯水合生产环己酮工艺过程较传统环己烷氧化法在污染、能耗和资源利用率方面具有优势。但该工艺仍然存在缺陷,例如苯选择性加氢反应中副产低附加值环己烷降低了原料利用率,以及环己醇脱氢转化产品精制系统在分离环己酮-环己醇近沸点物系时能耗较大。针对以上问题,本文通过提出环己烷无氧部分脱氢、全脱氢两条转化路径与现有加氢反应工艺和精馏单元相结合,回收反应产物的热量用于其他精馏单元利用,并在环己酮精制过程中引入热集成精馏降低生产能耗对苯-环己烯-环己酮生产工艺进行优化。在部分脱氢研究中,对比了三种不同的载体（Al2O3、Mg Al O、Ni-Cu/Si O2）负载Ru纳米催化剂的性能,并以Ni-Cu/Si O2为载体,研究不同Ni-Cu含量和Ru负载量对催化性能的影响。实验研究表明,载体的性质能显着影响Ru的催化性能,Ni0.85-Cu0.15/Si O2上0.4%Ru负载催化剂在350℃和500℃下分别获得最高为87%和4.25%的环己烯选择性和收率。部分脱氢反应产物直接通过现有苯-环己烷-环己烯精制系统分离,实现环己烷高附加值利用。在全脱氢研究中,分别研究了Ru-Zn/AC催化剂上不同Ru/Zn比、Al2O3载体上Pt-Zn和Ru-Zn负载、以及Pt-Sn/Al2O3催化剂上不同Pt/Sn比的催化性能。并考察了Mn改性的Ni-Cu/Si O2催化剂和Ni-Mn/Si O2催化剂中不同Ni/Mn比对反应的影响。结果表明,Pt的脱氢活性远高于Ru及非贵金属Ni,Pt-Zn/Al2O3催化剂在300℃下实现了环己烷的完全转化且对苯选择性在99%以上。因此,可将全脱氢产物直接作为苯选择性加氢反应的原料,实现碳原子的100%利用。在环己酮精馏工艺中,以现有四塔环己酮精馏为原流程（两个轻塔循环精馏、酮塔、醇塔）。通过优化对比研究了轻塔上分离轻、重物质的两种循环精馏模式（LSDRP、HSDRP）的能耗,结果表明优化的LSDRP模式的能耗最低。将LSDPR应用于原流程轻塔系统中,逐步设计出了双效、热泵、双效-热泵和双热泵四种热集成精馏流程,并分别计算了年度总费用（TAC）。与原流程相比,双效、热泵、双效-热泵和双热泵流程的TAC分别降低了32.2%、23.6%、29.2%和10.8%。其中,双效流程的操作费用和设备费用分别降低了48.4%和8%,因此TAC最小。通过优化能有效降低环己酮精馏工艺的能耗和成本投入。
丁智俊[6]（2019）在《负载型金属多氧酸盐杂化催化剂上分子氧环己烯环氧化工艺研究及概念设计》文中研究说明环己烯环氧化制备环氧环己烷是一个重要的烯烃环氧化反应,产物环氧环己烷是一种常用的化工中间体,在医药、农药、涂染料和香料等行业上有着非常广泛的应用。目前,国内外对于环氧环己烷的生产能力还较弱,但市场对其需求量很大,所以工业界和学术界对于环氧环己烷生产工艺的研发非常重视。采用双氧水、叔丁基过氧化氢（TBHP）等氧源催化环氧化环己烯是近年来研究较多的环氧环己烷合成路线之一,并且诸多研究中会添加溶剂和共还原剂以提高环氧环己烷的选择性和转化率,但是这些工艺在成本价格、环保安全和产品分离方面不占优势;相对而言,采用分子氧环氧化环己烯具有成本低廉、绿色安全且原子利用率高等优势,是未来绿色选择性氧化工业的重要研究方向。然而分子氧环氧化环己烯的选择性和转化率不理想,所以对于高性能催化剂的研究迫在眉睫。本文将以分子氧在无溶剂条件下环氧化环己烯的反应作为研究对象,重点探讨负载型金属多氧酸盐杂化催化剂的制备、表征和催化性能,并探究催化剂结构和反应条件对催化环己烯环氧化的影响,其主要内容和结论如下:首先,采用磷钼金属多氧酸盐PMo11和纳米金作为催化活性中心,分别选用ZSM-5、SBA-15、MCM-41、ZSM-11、丝光沸石、氧化铝、活性炭作为载体,以浸渍还原法负载纳米金,再分别以浸渍负载法和浸渍混合法负载PMo11,制备了多种催化剂以考察PMo11负载方式和不同载体对催化剂环氧化性能的影响,结果发现以改性的ZSM-5分子筛作为载体,以浸渍混合法制备的催化剂效果较佳;通过对催化剂制备工艺条件的优化,发现ZSM-5分子筛改性选用0.4 mol/L的NaOH溶液较合适,PMo11的负载量为6.67wt%时效果较优,且反应添加TBHP作为引发剂时对环氧化效果有明显的提升。该较优催化剂1%Au/PMo11/ZSM-5改0.4的环氧化反应条件为:催化剂添加量0.02 g,加入环己烯2.0 g,TBHP 3滴,控制反应温度80℃,反应压力0.8 MPa,反应时间18 h。在上述条件下,环己烯的转化率可达34.62%,环氧环己烷选择性为37.31%。其次,为了进一步提升催化剂的催化性能,本文考察了添加辅助二元金属制备负载型双金属杂化金属多氧酸盐催化剂,二元金属选择Cu、Fe、Bi、Ga、Co,并比较了以混合甲醛还原法、水合肼&甲醛还原法和氢气&甲醛还原法负载二元金属和纳米金得到的催化剂的环氧化性能;且在此基础上,制备了金属多氧酸盐BW11、PW11、BMo11对PMo11进行替换负载或相互间混合负载,比较各实验组的催化环氧化效果。研究结果表明,其中以混合甲醛还原法负载辅助二元金属Bi和主要金属纳米金的催化剂环氧化效果较好,且较佳的Bi负载量为0.5%;金属多氧酸盐BMo11和PMo11以质量比1:1混合负载所制备的催化剂性能略优。该较优催化剂1%Au-0.5%Bi/BMo11-PMo11/ZSM-5改0.4（金属多氧酸盐总负载量为6.67 wt%,其中PMo11和BMo11质量比为1:1）的环氧化反应条件为:催化剂添加量0.02 g,加入环己烯2.0 g,TBHP 3滴,控制反应温度80℃,反应压力0.8 MPa,反应时间18h。在上述条件下,可得到41.42%的环己烯转化率和38.52%的环氧环己烷选择性,该数据达到了目前文献发表的较高水平。除此之外,本文对上述得到的催化剂环氧化反应条件进行了优化,考察了引发剂种类和添加量、反应压力、反应温度、反应时间、催化剂添加量的影响。结果表明,在3滴引发剂TBHP、反应压力0.5 MPa、反应温度80℃,反应时间18 h、催化剂添加量0.02 g（对应环己烯2.0 g）的反应条件下环氧化效果较优,在上述反应条件下,环己烯转化率可达到39.30%,环氧环己烷选择性可达40.85%;同时通过4次循环利用实验,表明催化剂具有良好的稳定性。最后,对分子氧环氧化环己烯生产环氧环己烷工艺年产1500吨进行了概念设计,以Aspen Plus软件初步模拟了环己烯环氧化工艺,同时也初步设计了总厂布置图,认为该工艺路线在技术上具有可行性,可为将来工业设计提供一定的参考。
李天培[7]（2018）在《环己烷非氧化脱氢过程研究》文中研究说明环己烷作为一种重要的基础化工原料,不仅可以作为有机液体储氢材料,也可以用于制备环己烯—生产制造尼龙产品的重要中间体。环己烷非氧化选择性脱氢制备环己烯可以避免环己烷氧化脱氢过程中的过度氧化。可以与苯选择性加氢过程形成循环反应体系,实现碳原子的高效利用。但是,环己烷非氧化脱氢过程需要较高的反应温度。因此,通过不同的催化剂和反应条件来调控环己烷的非氧化脱氢过程,从而获得更高的环己烯选择性和产率是实现环己烷高附加值转化的重要一环。本课题首先研究了环己烷非氧化全脱氢过程。分别比较了四种不同的载体（ZSM-5、SiO2、MgAlO、Al2O3）负载Pt-Sn催化剂的性能,通过多种表征手段明确催化剂结构。探究了催化剂焙烧温度、氮气气氛下反应温度对催化性能的影响,并考察了优势催化剂Pt-Sn/MgAlO和Pt-Sn/Al2O3在高温下的稳定性。在环己烷非氧化全脱氢反应中,催化剂Pt-Sn/Al2O3能够将反应温度降低至300℃,并表现出良好的苯选择性（>96%）和稳定性。其次研究了环己烷非氧化选择性脱氢过程。探究了氢气气氛对优势催化剂Pt-Sn/MgAlO和Pt-Sn/Al2O3环己烷转化率和环己烯选择性的影响,以及Mn和Ru改性Ni-Cu/SiO2催化剂对环己烯选择性的影响。氢气气氛能够显着地增加脱氢反应温度以及降低环己烷转化率,但有利于提高对环己烯的选择性。结果表明:在催化剂Ni-Cu（Ru）/SiO2上获得最高环己烯选择性为56.23%,而在催化剂Pt-Sn/MgAlO上获得最大环己烯收率为4.82%。比较不同载气氛围下的反应过程,氮气气氛有利于降低环己烷非氧化脱氢过程的反应温度,而氢气气氛有利于提高环己烷脱氢过程中环己烯的选择性。这将对苯选择性加氢过程中副产物环己烷的循环利用具有借鉴意义。
杨乐[8]（2018）在《三氧化钨光催化环己烷脱氢制环己烯的研究》文中提出环己烯是多种重要有机中间体的原材料,也是合成KA油及己二酸的最佳原料,是一种关联度极大的基础化工原料。广泛的应用于医药、食品、农业产品、聚酯和其它精细化工产品的生产,有着极为重要的工业应用前景。随着国内尼龙产品的需求量不断增加,在世界上尼龙6、尼龙66的需求量同样很大,但受生产技术的限制,目前国内环己烯的年产量非常低。现有的环己烯生产方法成本高、效率低、污染严重,急需寻求一种环己烯生产的工艺新途径。基于以上研究背景,本论文以三氧化钨为模型催化剂,探讨了光催化环己烷脱氢制备环己烯的过程。进一步研究了三氧化钨表面氧缺陷与环己烷选择性转化的内在联系,以及三氧化钨{001}晶面影响环己烷脱氢过程的作用机制。研究内容主要包括以下两部分:（1）提供了一种烷烃经过光催化脱氢的新途径,具体来说是一种高选择性光催化环己烷脱氢制备环己烯的方法。其主要方法为:以三氧化钨纳米材料为光催化剂,在常温常压下通过气相光催化反应使得环己烷脱氢后形成环己烯,其中环己烯的选择性高达100%,无其它副产物产生。整个过程在模拟太阳光下即可进行,同时该光催化剂的稳定性好,长时间运行也无明显衰减。该方法反应条件温和且操作简易,解决了目前环己烷脱氢过程中过度脱氢生成苯副产物以及发生氧化生成酮醇副产物的问题。（2）利用各种手段研究光反应条件下环己烷脱氢的影响因素及作用机理。ESR、拉曼和XPS等表征结果表明W03-X高效的催化活性与其丰富的氧空位浓度有着直接联系;进一步的理论计算结果也证实氧空位的存在降低了环己烷的吸附能,有利于环己烷的吸附并促进了环己烷的高效转化,这也解释了为什么W03-X的催化性能优于W03;我们还利用EPR在线检测了环己烷脱氢反应的中间产物环己基自由基并初步探讨了反应途径,结果显示光照促进了中间产物的转化,从而实现了环己烷的高效转化;同时还通过无氧条件下活性实验和动力学实验,得出在反应过程中氧分子的作用,而且通过氧18同位素标记W1803再次证明了氧分子的作用;最后通过原位红外手段检测反应过程中表面羟基的产生及消耗和水的产生,证明了环己烷的脱氢途径。首先环己烷吸附在WO3-X表面形成WO3-X*C6H12,然后WO3-X表面氧原子进攻吸附在表面的C6H12,脱去一个H原子形成OH*WO3-X*C6H11,再继续脱去第二个H得到C6H10,同时两分子表面吸附羟基形成的一分子水,最后由于环己烯分子在W03-X表面吸附性能差,环己烯分子脱附下来。
章彬[9]（2018）在《环己烯环氧化制备环氧环己烷的催化剂研究》文中研究表明烯烃环氧化反应是合成环氧化合物的重要途径,其结构中含有比较活泼的环氧基团,可以通过选择性开环的方式生成其它一系列的化合物。目前被广泛的应用于石油化工、医药化工、农药、香料等化学化工产品的生产过程中。随着人们环境保护意识的提高,以及绿色化学概念的日益推广,分子氧作为一种绿色环保的的氧化剂,成为近年来烯烃环氧化的研究重点之一。本论文以分子氧为氧化剂,环己烯环氧化反应为研究对象,考察不同催化剂对环己烯环氧化性能的影响,本论文的具体研究内容分为以下几个方面。（1）采用沉积沉淀法制备了负载型的Co3O4/SiO2催化剂,利用XRD、TEM等手段对其进行表征,并将该催化剂应用于环己烯的环氧化反应。此催化体系以N,N-二甲基甲酰胺（DMF）为溶剂,氧气为氧源,采用单因素法考察了钴负载量、反应时间、反应温度以及氧气压力对环己烯环氧化的影响。实验发现在3%Co3O4/SiO2催化剂0.20 g,环己烯20 mL,在反应温度50oC和反应压力4 MPa条件下进行,环己烯的转化率可以达到66.56%,环氧环己烷选择性达到71.03%。同时还考察了离子交换法、等体积浸渍法等不同方法与掺杂其它金属（Fe、Mn、Ni）对催化剂性能的影响,发现在相同的条件下,以沉积沉淀法制备的催化剂性能明显要优于其它的催化剂。（2）采用共沉淀法制备了LaCoO3钙钛矿复合氧化物催化剂,考察了催化剂制备过程中影响催化剂结构和催化性能的因素,如pH值、焙烧温度、焙烧时间、沉淀温度和AB位掺杂其它金属离子等因素。结果表明制备出的催化剂对环己烯分子氧环氧化性能存在巨大的差异,实验发现pH=8、沉淀温度常温、焙烧温度700oC、去离子水80 mL和焙烧时间4 h的制备条件下的催化剂的催化活性最高,环己烯转化率比较高,能够达到64.91%,环氧环己烷的选择性能够达到68.57%。（3）采用溶胶-凝胶法制备了LaCoO3钙钛矿复合氧化物催化剂,对催化剂制备过程中pH值、焙烧时间、焙烧温度、成胶温度和柠檬酸用量因素进行了考察,对制备出来的催化剂进行了环己烯分子氧环氧化反应。实验发现在合成催化剂过程中固定pH=2、去离子水80 mL、柠檬酸/(La3++Co2+)=1.2:1（物质的量比值）、焙烧温度为600oC和成胶温度80oC的条件下制备出来的催化剂催化性能最好,环己烯转化率为62.89%,主要产物环氧环己烷选择性为63.00%。
曹永海[10]（2014）在《纳米碳材料催化环己烷、环己烯及α-蒎烯液相氧化的性能研究》文中研究说明纳米碳材料作为一类新型的非金属催化剂，由于其优良的物理、化学性质，比如高比表面积、高稳定性、抗酸碱能力强等，在催化领域日益受到重视。目前，纳米碳材料在气相涉氧反应方面的研究已经较为透彻；然而，对于纳米碳材料在液相氧化方面的研究则处于起步阶段，很多作用机理尚不明确。因此，拓宽纳米碳材料在液相氧化反应方面的应用，探讨其反应机理，具有非常重要的理论和现实意义。环己烷选择性氧化制己二酸是化学工业上的重要反应；由环烯烃选择性烯丙位氧化或环氧化可制高附加值化学品。本论文围绕环己烷、环己烯、α-蒎烯等代表性环烷烃和环烯烃的液相氧化反应，系统研究碳纳米管和掺氮碳纳米管表面化学物理结构对液相催化的作用规律，提出基于碳催化的自由基反应机理。论文的主要研究内容如下：（1）选取典型的sp2杂化（石墨、石墨烯）和sp3杂化（微米和纳米金刚石）的纳米碳材料为催化剂，系统考察其在环己烷氧化中的性能以理解碳材料的不同结构特性在环己烷氧化中的作用的差异。在相近的物理结构的情况下，sp2杂化的碳材料比sp3杂化的碳材料的活性高，多孔石墨烯的活性高达162.6mmol g-1h-1。研究发现sp2杂化的碳材料之所以具备很好的催化性能，是由于其对中间产物环己烯过氧化氢具有较强的分解能力，促进了反应的进行，提高了反应的总包活性。（2）研究碳纳米管及掺氮碳纳米管在催化环己烯烯丙位氧化制环己烯酮反应中的催化性能与作用机制。研究表明，碳材料在该反应中均能获得较好的催化活性，掺氮碳纳米管具有最好的活性，能获得59%的环己烯转化率和41%的环己烯酮的选择性，其性能可以与传统金属催化剂相媲美。氮原子的掺杂有利于提高反应的活性和产物环己烯酮的选择性。NCNTs具备很强的催化性能归功于它对烷氧或过氧自由基良好的稳定能力，从而促进自由基的链增长过程，提高环己烯的反应活性。（3）研究了碳纳米管及掺氮碳纳米管在催化α-蒎烯环氧化反应制α-pinene oxide（PO）反应中的催化性能与作用机制。掺氮碳纳米管在此反应中能获得54.5%的环己烯转化率和37.8%的PO的选择性。中间物R（a）-OO-（b）R（c）和R（a）-O-（b）R（c）的分解生成PO对自由基链的增长与传递的生成起着非常重要的作用。掺氮碳纳米管作为催化剂具有较高的稳定性，在连续重复5次后，反应活性变化不大，是一种很有应用前景的新型催化剂。
二、环己烷氧化脱氢制备环己烯的研究现状及展望（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、环己烷氧化脱氢制备环己烯的研究现状及展望（论文提纲范文）
（1）改性ZSM-5分子筛的制备及其在KA油和芳烃合成中的应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.2 环己烷氧化制KA油 |
| 1.2.1 工艺技术 |
| 1.2.2 催化剂研究进展 |
| 1.2.3 氧化剂 |
| 1.2.4 H_2O_2氧化环己烷制KA油机理 |
| 1.3 丙烷芳构化制芳烃 |
| 1.3.1 工艺技术 |
| 1.3.2 催化剂研究进展 |
| 1.3.3 丙烷在Ga/HZSM-5上芳构化反应机理 |
| 1.4 ZSM-5分子筛催化剂 |
| 1.4.1 特性 |
| 1.4.2 改性方法 |
| 1.4.3 催化应用 |
| 1.5 本论文的研究设想和主要研究内容 |
| 第2章 实验材料及研究方法 |
| 2.1 实验所用试剂及仪器设备 |
| 2.1.1 主要的实验药品和试剂 |
| 2.1.2 主要实验仪器设备 |
| 2.2 主要表征手段 |
| 2.3 催化反应评价 |
| 2.3.1 环己烷氧化制KA油实验 |
| 2.3.2 丙烷芳构化制芳烃实验 |
| 2.4 DFT计算 |
| 第3章 碱溶硅法制备Mn/ZSM-5及其催化环己烷制KA油性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Mn/ZSM-5的碱溶硅处理 |
| 3.3 Mn/ZSM-5的表征 |
| 3.3.1 制备条件对晶型和形貌的影响 |
| 3.3.2 碱溶硅对形貌和结晶性的影响 |
| 3.3.3 结构组成 |
| 3.4 Mn/ZSM-5催化性能评估 |
| 3.4.1 环己烷氧化制KA油工艺研究 |
| 3.4.2 环己烷转化率与KA油选择性 |
| 3.4.3 稳定性 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 水热法制备Mn/ZSM-5及其催化环己烷氧化制KA油性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 一步水热法制备Mn/ZSM-5 |
| 4.3 Mn/ZSM-5的表征 |
| 4.4 Mn/ZSM-5催化性能评估 |
| 4.4.1 环己烷转化率与KA油选择性 |
| 4.4.2 稳定性 |
| 4.5 碱溶硅后Mn/ZSM-5的表征与催化性能研究 |
| 4.5.1 形貌和结构 |
| 4.5.2 环己烷转化率与KA油选择性 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 模板法制备Mn/ZSM-5及其催化环己烷制KA油性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 模板法制备中空多级孔Mn/ZSM-5 |
| 5.3 中空多级孔Mn/ZSM-5的表征 |
| 5.3.1 形态与结构 |
| 5.3.2 形成机理 |
| 5.4 中空多级孔Mn/ZSM-5的催化性能评估 |
| 5.4.1 环己烷转化率与KA油选择性 |
| 5.4.2 机理及动力学研究 |
| 5.4.3 稳定性 |
| 5.5 Mn(Ga)/HZSM-5催化环己烷氧化转化率与KA油选择性 |
| 5.6 本章小结 |
| 第6章 P/Ga/HZSM-5的制备及其催化丙烷制芳烃性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 P_x/Ga_y/HZSM-5的制备 |
| 6.3 XRD、XANES和Py-FTIR表征 |
| 6.4 P/Ga/HZSM-5催化丙烷制芳烃性能 |
| 6.4.1 丙烷转化率与芳烃选择性 |
| 6.4.2 动力学研究 |
| 6.5 丙烷制芳烃的反应路径和DFT计算 |
| 6.5.1 P/Ga/HZSM-5催化丙烷脱氢 |
| 6.5.2 P/Ga/HZSM-5催化丙烯芳构化 |
| 6.5.3 CO_2对P/Ga/HZSM-5催化芳构化的影响 |
| 6.6 本章小结 |
| 结论 |
| 创新点 |
| 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（2）氯化血红素及其衍生物催化氧化环己烷制备KA油的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 环己酮和环己醇工业化生产工艺简述 |
| 1.2.1 苯酚加氢法 |
| 1.2.2 环己烯水合法 |
| 1.2.3 环己烷液相氧化法 |
| 1.3 环己烷氧化制KA油的研究现状 |
| 1.3.1 光催化氧化法 |
| 1.3.2 金属和金属氧化物催化氧化法 |
| 1.3.3 N-羟基邻苯二甲基酰亚胺(NHPI)催化氧化法 |
| 1.3.4 分子筛催化氧化法 |
| 1.3.5 Gif体系 |
| 1.3.6 仿生催化氧化法 |
| 1.4 氯化血红素及金属卟啉化合物简介 |
| 1.4.1 氯化血红素的结构特点 |
| 1.4.2 氯化血红素的制备方法 |
| 1.4.3 卟啉及金属卟啉化合物的结构特点 |
| 1.4.4 金属卟啉化合物的合成 |
| 1.4.5 卟啉衍生物的命名 |
| 1.4.6 氯化血红素与金属卟啉化合物的关联 |
| 1.4.7 金属卟啉化合物催化应用研究概述 |
| 1.4.8 金属卟啉化合物催化氧化环己烷的研究进展 |
| 1.5 论文的研究背景、意义及内容 |
| 1.5.1 研究背景及意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 基于氯化血红素改性的金属卟啉化合物的制备 |
| 2.1 实验仪器及试剂 |
| 2.1.1 主要实验仪器 |
| 2.1.2 主要试剂 |
| 2.2 氯化血红素的改性 |
| 2.2.1 间卟啉-铁-二甲酯的制备 |
| 2.2.2 间卟啉-钴-二甲酯的制备 |
| 2.2.3 次卟啉-钴-二甲酯的制备 |
| 2.3 改性产物的表征 |
| 2.3.1 原卟啉二甲酯 |
| 2.3.2 间卟啉二甲酯 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 金属卟啉化合物催化空气氧化环己烷制取KA油 |
| 3.1 实验仪器及试剂 |
| 3.1.1 主要实验仪器 |
| 3.1.2 主要试剂 |
| 3.2 分析测试方法 |
| 3.2.1 环己醇、环己酮的测定 |
| 3.2.2 酸类、酯类、过氧化物的测定 |
| 3.2.3 计算方法 |
| 3.3 实验方法 |
| 3.3.1 催化剂预处理 |
| 3.3.2 空气氧化环己烷制取KA油催化反应 |
| 3.4 实验结果与讨论 |
| 3.4.1 催化剂催化性能的研究 |
| 3.4.2 反应条件对催化氧化反应的影响 |
| 3.4.3 连续化反应装置运行情况 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 结论与展望 |
| 4.1 结论 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 学位论文数据集 |
（3）功能化石墨烯结构调控及其有机催化性能的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 石墨烯材料概述 |
| 1.1.1 石墨烯材料的发现 |
| 1.1.2 石墨烯材料的结构 |
| 1.1.3 石墨烯材料的性质 |
| 1.2 功能化石墨烯结构调控 |
| 1.2.1 石墨烯的共价功能化调控 |
| 1.2.2 石墨烯的非共价功能化调控 |
| 1.3 石墨烯材料在有机催化领域的应用 |
| 1.3.1 氧化反应 |
| 1.3.2 还原反应 |
| 1.3.3 偶联反应 |
| 1.3.4 酸碱反应 |
| 1.3.5 其他反应 |
| 1.4 课题的主要研究内容和意义 |
| 第二章 Cu-N-rGO催化剂制备及其在C_(sp)~3-H键氧化中的应用 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验药品与试剂 |
| 2.2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.3 催化剂的表征 |
| 2.2.4 催化剂活性评价 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 2.3.2 Cu-N-rGO催化C_(sp)~3-H键氧化 |
| 2.3.3 催化机理研究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 Cu/Cu2O-rGO催化剂制备及其在Sonogashira交叉偶联中的应用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验药品与试剂 |
| 3.2.2 催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化剂的表征 |
| 3.2.4 催化剂活性评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 3.3.2 Cu/Cu_2O-rGO催化Sonogashira交叉偶联反应 |
| 3.3.3 催化机理研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 Cu_2O-rGO催化剂制备及其在苯羟基化反应中的应用 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验药品与试剂 |
| 4.2.2 催化剂的制备 |
| 4.2.3 催化剂的表征 |
| 4.2.4 催化剂活性评价 |
| 4.3 实验结果基分析 |
| 4.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 4.3.2 Cu_2O-rGO催化苯羟基化反应 |
| 4.3.3 催化机理研究 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 Cu_2O/G催化剂制备及其类过氧化氢酶性能在烷烃催化氧化反应中的应用 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验药品与试剂 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 催化剂的表征 |
| 5.2.4 催化剂活性评价 |
| 5.3 实验结果与讨论 |
| 5.2.1 催化剂表征结果与分析 |
| 5.2.2 Cu_2O/G的类过氧化氢酶催化活性 |
| 5.2.3 Cu_2O/G催化烷烃C-H键氧化 |
| 5.2.4 催化机理研究 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 N-rGO催化剂制备及其在Dakin反应中的应用 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 实验药品与试剂 |
| 6.2.2 催化剂的制备 |
| 6.2.3 催化剂的表征 |
| 6.2.4 催化剂活性评价 |
| 6.3 实验结果与讨论 |
| 6.3.1 催化剂表征结果与分析 |
| 6.3.2 N-rGO催化Dakin反应 |
| 6.3.3 催化机理研究 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
（4）金、钌纳米制备及钌催化环己烷脱氢实验研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 贵金属纳米材料 |
| 1.1.1 金纳米形貌控制 |
| 1.1.2 钌催化加氢脱氢应用 |
| 1.2 环己烷脱氢制环己烯 |
| 1.3 有序介孔材料 |
| 1.3.1 介孔材料分类和特点 |
| 1.3.2 介孔材料制备方法和机理 |
| 1.3.3 介孔材料应用现状和前景 |
| 1.4 课题发展及主要研究内容 |
| 第2章 实验材料和表征计算方法 |
| 2.1 实验试剂和原料 |
| 2.2 实验设备及仪器 |
| 2.3 表征技术原理及制样方法 |
| 2.4 裂解-GC-MS联用仪检测条件及产物分析计算方法 |
| 第3章 六芒星状金纳米粒子制备及其生长机理研究 |
| 3.1 六芒星状金纳米粒子制备 |
| 3.2 样品表征 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 KIT-6分子筛合成与孔道调控研究 |
| 4.1 KIT-6分子筛制备 |
| 4.2 样品表征 |
| 4.3 结果分析 |
| 4.3.1 典型样品分析 |
| 4.3.2 盐酸用量对孔道结构的影响 |
| 4.3.3 TEOS用量对孔道结构的影响 |
| 4.3.4 水热晶化温度对孔道结构的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 KIT-6负载钌催化环己烷脱氢制环己烯实验研究 |
| 5.1 实验步骤 |
| 5.2 催化剂表征及反应产物分析计算 |
| 5.3 结果分析 |
| 5.3.1 负载方法的改进 |
| 5.3.2 催化剂表征 |
| 5.3.3 环己烷脱氢结果分析 |
| 5.3.4 催化剂稳定性评价 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（5）苯-环己烯-环己酮转化工艺过程优化（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 环己酮的性质与用途 |
| 1.3 环己酮的制备方法及工艺现状 |
| 1.3.1 环己烷氧化工艺 |
| 1.3.2 苯加氢-环己烯水合工艺 |
| 1.4 精馏热集成 |
| 1.4.1 双效 |
| 1.4.2 热泵 |
| 1.5 环己烷转化研究 |
| 1.5.1 环己烷氧化脱氢 |
| 1.5.2 环己烷无氧全脱氢反应研究 |
| 1.5.3 环己烷无氧部分脱氢制环己烯研究 |
| 1.6 本论文研究目的及内容 |
| 第2章 脱氢过程实验材料和催化剂表征 |
| 2.1 实验试剂与原料 |
| 2.2 实验仪器与设备 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.3.1 化学还原法合成Ru纳米负载催化剂 |
| 2.3.2 Al_2O_3载体上负载贵金属合金催化剂 |
| 2.3.3 活性炭载体上负载Ru-Zn催化剂 |
| 2.3.4 Mn改性的Ni-Cu/SiO_2催化剂 |
| 2.3.5 Ni-Mn/SiO_2 催化剂 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 N_2物理吸附 |
| 2.4.2 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.4.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.4 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.5 催化剂性能评价 |
| 2.5.1 催化反应实验条件 |
| 2.5.2 反应产物分析方法 |
| 2.5.3 反应产物的定量计算方法 |
| 第3章 Ru纳米负载催化剂环己烷无氧部分脱氢研究 |
| 3.1 反应温度对不同载体上负载Ru纳米颗粒催化性能研究 |
| 3.1.1 反应温度对Al_2O_3上负载Ru催化剂性能的影响 |
| 3.1.2 反应温度对MgAlO上负载Ru催化剂性能的影响 |
| 3.1.3 反应温度对Ni-Cu/SiO_2上负载Ru催化剂性能的影响 |
| 3.2 Ni_x-Cu_(1-x)/SiO_2 载体上负载Ru纳米颗粒催化性能研究 |
| 3.3 Ni-Cu/SiO_2 载体上不同Ru负载量催化性能研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 双金属合金负载催化剂环己烷无氧全脱氢研究 |
| 4.1 活性炭上负载Ru-Zn合金催化剂性能研究 |
| 4.2 Al_2O_3上负载贵金属合金催化性能研究 |
| 4.2.1 Al_2O_3载体负载不同贵金属合金催化性能研究 |
| 4.2.2 Al_2O_3 载体负载不同Pt/Sn比催化剂催化性能研究 |
| 4.3 Mn改性Ni-Cu/SiO_2催化剂性能研究 |
| 4.4 SiO_2上Ni-Mn双金属负载催化剂性能研究 |
| 4.5 贵金属合金负载催化剂表征及讨论 |
| 4.5.1 BET分析 |
| 4.5.2 XRD分析 |
| 4.5.3 H_2-TPR分析 |
| 4.5.4 TEM分析 |
| 4.6 环己烷脱氢转化利用经济性分析 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 环己酮精馏过程节能设计和经济性评估 |
| 5.1 经济性评估方法 |
| 5.2 环己酮精馏原流程模拟 |
| 5.3 原流程节能设计 |
| 5.3.1 轻塔循环精馏优化 |
| 5.3.2 精馏热集成设计 |
| 5.4 节能精馏方案的经济性评估 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 具体结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（6）负载型金属多氧酸盐杂化催化剂上分子氧环己烯环氧化工艺研究及概念设计（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 缩写、符号清单 |
| 1 绪论 |
| 2 文献综述 |
| 2.1 引言 |
| 2.1.1 烯烃氧化的背景及意义 |
| 2.1.2 烯烃的环氧化 |
| 2.2 环己烯及其环氧化产物的性质 |
| 2.2.1 环己烯及其氧化产物的性质 |
| 2.2.2 环氧环己烷的性质及其用途 |
| 2.3 环氧环己烷的合成方法 |
| 2.3.1 氯醇合成法 |
| 2.3.2 亚碘酰苯氧化法 |
| 2.3.3 电化学环氧化法 |
| 2.3.4 过氧化物环氧化法 |
| 2.3.5 分子氧环氧合成法 |
| 2.3.6 其他环氧合成法 |
| 2.3.7 氧源的选择及其反应机理 |
| 2.3.8 助剂的选择 |
| 2.3.9 溶剂的选择 |
| 2.4 环氧化催化剂 |
| 2.4.1 金属卟啉类催化剂 |
| 2.4.2 金属酞菁类催化剂 |
| 2.4.3 金属Schiff碱类催化剂 |
| 2.4.4 金属多氧酸盐类(POMs)催化剂 |
| 2.4.5 过渡金属氧化物类催化剂 |
| 2.4.6 无机载体负载型催化剂 |
| 2.4.7 纳米金催化剂 |
| 2.5 本课题的研究思路及内容 |
| 2.5.1 分子氧环氧化环己烯 |
| 2.5.2 负载型金属多氧酸盐杂化催化剂 |
| 3 实验方法 |
| 3.1 原料、试剂与设备 |
| 3.2 催化剂表征 |
| 3.2.1 X射线衍射分析(XRD) |
| 3.2.2 X射线能谱分析(EDS) |
| 3.2.3 扫描电子显微镜分析(SEM) |
| 3.2.4 透射电子显微镜分析(TEM) |
| 3.3 环己烯分子氧环氧化催化剂性能评价 |
| 3.4 氧化产物分析 |
| 3.4.1 氧化产物定性分析 |
| 3.4.2 氧化产物定量分析 |
| 3.4.2.1 标准曲线的绘制 |
| 3.4.2.2 环己烯环氧化产物定量分析 |
| 4 负载型金属多氧酸盐杂化催化剂催化分子氧环己烯环氧化的研究—载体种类及POMs负载方法的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.2.1 金属多氧酸盐PMo_(11)的制备 |
| 4.2.2 纳米金负载型催化剂的制备 |
| 4.2.3 负载型金属多氧酸盐杂化催化剂制备（1％Au/PMo_(11)/载体的制备） |
| 4.2.4 载体的改性 |
| 4.3 催化剂表征 |
| 4.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 4.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析 |
| 4.3.3 X射线能谱(EDS)分析 |
| 4.3.4 透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 4.4 无溶剂下环己烯催化环氧化反应 |
| 4.5 环己烯环氧化反应结果讨论 |
| 4.5.1 不同负载载体对催化剂催化性能的影响 |
| 4.5.2 不同POMs负载方法对催化剂催化性能的影响 |
| 4.5.3 POMs负载量对催化剂催化性能的影响 |
| 4.5.4 引发剂的添加对催化环氧化效果的影响 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 负载型金属多氧酸盐杂化催化剂催化分子氧环己烯环氧化的研究—助催化剂及其负载方法的影响 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.2.1 金属多氧酸盐BW_(11)的制备 |
| 5.2.2 金属多氧酸盐PW_(11)的制备 |
| 5.2.3 金属多氧酸盐BMo_(11)的制备 |
| 5.2.4 催化剂1%Au-1%M/ZSM-5改0.4的制备 |
| 5.2.5 催化剂1%Au-1%M/POMs/ZSM-5改0.4的制备 |
| 5.3 催化剂表征 |
| 5.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 5.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析 |
| 5.3.3 X射线能谱(EDS)分析 |
| 5.3.4 透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 5.4 无溶剂及少量引发剂下环己烯催化环氧化反应 |
| 5.5 环己烯环氧化反应结果讨论 |
| 5.5.1 不同二元金属对催化剂催化性能的影响—混合甲醛还原法 |
| 5.5.2 不同二元金属对催化剂催化性能的影响—水合肼&甲醛还原法 |
| 5.5.3 不同二元金属对催化剂催化性能的影响—氢气&甲醛还原法 |
| 5.5.4 二元金属Co、Bi负载量对催化剂催化环氧化性能的影响 |
| 5.5.5 金属多氧酸盐种类对催化剂催化环氧化性能的影响 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 负载型金属多氧酸盐杂化催化剂催化分子氧环己烯环氧化的研究—反应助剂及反应条件的影响 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 分子氧环氧化环己烯反应条件的影响及循环实验 |
| 6.2.1 反应条件的影响实验 |
| 6.2.2 循环实验 |
| 6.3 实验结果与讨论 |
| 6.3.1 反应助剂种类及添加量的影响 |
| 6.3.2 反应压力的影响 |
| 6.3.3 反应温度的影响 |
| 6.3.4 反应时间的影响 |
| 6.3.5 催化剂添加量的影响 |
| 6.3.6 催化剂催化环氧化机理的推测 |
| 6.3.7 催化剂的循环利用 |
| 6.4 本章小结 |
| 7 环己烯环氧化工艺年产1500吨环氧环己烷概念设计 |
| 7.1 概念设计简介 |
| 7.2 环氧环己烷国内外生产需求现状 |
| 7.3 环氧环己烷产品方案及规模设计 |
| 7.3.1 产品方案规模设计原则 |
| 7.3.2 生产规模 |
| 7.4 工艺方案及流程设计 |
| 7.4.1 工艺方案的选择 |
| 7.4.2 催化剂生产流程设计及简述 |
| 7.4.3 环己烯环氧化生产流程设计及简述 |
| 7.5 工艺流程模拟及物料衡算 |
| 7.5.1 环己烯环氧化工艺流程模拟 |
| 7.5.2 叔丁醇分离塔简化模拟 |
| 7.5.3 灵敏度分析一精馏塔参数的确定 |
| 7.5.4 物料衡算 |
| 7.5.5 主要设备的选择 |
| 7.6 厂区初步布置 |
| 7.6.1 相关法规及标准 |
| 7.6.2 厂区布置原则 |
| 7.6.3 总厂区初步布置及简述 |
| 7.7 三废处理 |
| 7.8 本章小结 |
| 8 结论与展望 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 展望 |
| 参考文献 |
| 作者简历 |
| 科研成果 |
| 附表 |
（7）环己烷非氧化脱氢过程研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 环己烷的性质与用途 |
| 1.1.1 环己烷氧化脱氢反应 |
| 1.1.2 环己烷非氧化脱氢反应 |
| 1.2 环己烷非氧化全脱氢与氢能 |
| 1.2.1 氢能的特点和应用 |
| 1.2.2 储氢技术 |
| 1.2.3 环己烷非氧化全脱氢研究 |
| 1.3 环己烷选择性脱氢与环己烯 |
| 1.3.1 环己烯的应用领域 |
| 1.3.2 环己烯的制备 |
| 1.3.3 环己烷非氧化选择性脱氢制备环己烯 |
| 1.4 本论文研究目的及内容 |
| 第2章 实验材料和催化剂表征 |
| 2.1 实验试剂与原料 |
| 2.2 实验设备 |
| 2.3 催化剂制备 |
| 2.3.1 负载Pt-Sn催化剂的制备 |
| 2.3.2 Ni-Cu(Mn)/SiO_2 的制备 |
| 2.3.3 Ni-Cu(Ru)/SiO_2 的制备 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 N_2物理吸附 |
| 2.4.2 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.3 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4.4 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.5 催化剂性能表征 |
| 2.5.1 反应条件 |
| 2.5.2 反应产物的分析方法 |
| 2.5.3 反应产物的定量计算方法 |
| 第3章 环己烷非氧化全脱氢研究 |
| 3.1 不同载体负载Pt-Sn催化剂表征结果及讨论 |
| 3.1.1 BET分析 |
| 3.1.2 NH_3-TPD分析 |
| 3.1.3 H_2-TPR分析 |
| 3.1.4 TEM分析 |
| 3.2 不同反应温度下负载Pt-Sn催化剂性能测试及讨论 |
| 3.2.1 反应温度对ZSM-5负载Pt-Sn催化剂性能的影响 |
| 3.2.2 反应温度对SiO_2负载Pt-Sn催化剂性能的影响 |
| 3.2.3 反应温度对MgAlO负载Pt-Sn催化剂性能的影响 |
| 3.2.4 反应温度对Al_2O_3负载Pt-Sn催化剂性能的影响 |
| 3.3 不同焙烧温度下负载Pt-Sn催化剂性能测试及讨论 |
| 3.3.1 焙烧温度对MgAlO负载Pt-Sn催化剂性能的影响 |
| 3.3.2 焙烧温度对Al_2O_3负载Pt-Sn催化剂性能的影响 |
| 3.4 MgAlO和Al_2O_3负载Pt-Sn催化剂稳定性测试及讨论 |
| 3.4.1 Pt-Sn/MgAlO催化剂稳定性测试 |
| 3.4.2 Pt-Sn/Al_2O_3催化剂稳定性测试 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 环己烷非氧化选择性脱氢研究 |
| 4.1 Pt-Sn催化剂在氢气气氛中的性能测试及讨论 |
| 4.1.1 反应温度对Pt-Sn催化剂活性的影响 |
| 4.1.2 反应温度对Pt-Sn催化剂环己烯选择性的影响 |
| 4.1.3 氢气用量对催化剂Pt-Sn/MgAlO性能的影响 |
| 4.1.4 氢气气氛中催化剂Pt-Sn/MgAlO稳定性测试 |
| 4.2 Mn和 Ru改性Ni-Cu/SiO_2催化剂性能测试及讨论 |
| 4.2.1 氮气气氛下Mn的添加量对Ni-Cu/SiO_2催化剂性能的影响 |
| 4.2.2 不同载气下温度对0.3Mn-Ni-Cu/SiO_2催化剂性能的影响 |
| 4.2.3 氮气气氛下Ru改性Ni-Cu/SiO_2催化剂性能测试 |
| 4.2.4 氢气气氛下Ru改性Ni-Cu/SiO_2催化剂性能测试 |
| 4.2.5 氢气气氛下Ru改性Ni-Cu/SiO_2催化剂稳定性测试 |
| 4.3 本章小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 创新点 |
| 5.3 展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
（8）三氧化钨光催化环己烷脱氢制环己烯的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 环己烯的研究现状及用途 |
| 1.2 环己烯的市场前景 |
| 1.2.1 环氧环己烷 |
| 1.2.2 环己酮 |
| 1.2.3 环己醇 |
| 1.2.4 己二酸 |
| 1.2.5 环己烯酮 |
| 1.3 环己烯的合成工艺 |
| 1.3.1 环己醇脱水制备环己烯 |
| 1.3.2 苯选择性加氢制备环己烯 |
| 1.3.3 环己烷脱氢制备环己烯 |
| 1.4 烷烃选择性氧化机理研究 |
| 1.4.1 丙烷选择性脱氢机理 |
| 1.4.2 环己烷选择性脱氢机理 |
| 1.4.2.1 液相催化环己烷氧化脱氢 |
| 1.5 气相催化环己烷氧化脱氢 |
| 1.6 含氧缺陷的三氧化钨光催化材料 |
| 1.7 论文的选题意义和主要内容 |
| 1.7.1 论文的选题意义 |
| 1.7.2 论文的主要内容 |
| 第二章 三氧化钨光催化环己烷脱氢制环己烯 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验药品 |
| 2.2.2 实验气体 |
| 2.2.3 实验仪器 |
| 2.2.4 催化剂的合成 |
| 2.3 催化剂的表征手段 |
| 2.3.1 比表面积(BET) |
| 2.3.2 透射电镜(TEM) |
| 2.3.3 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.4 电子自旋共振(ESR) |
| 2.3.5 紫外可见分光光度计(UV-Vis) |
| 2.4 催化剂的活性评价 |
| 2.4.1 环己烷脱氢反应图 |
| 2.5 分析方法与数据处理 |
| 2.6 结果与讨论 |
| 2.6.1 催化剂表征 |
| 2.6.2 催化剂活性分析 |
| 2.6.3 催化剂稳定性测试 |
| 2.7 本章小结 |
| 第三章 光催化环己烷脱氢制环己烯的反应机理研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验药品与气体 |
| 3.2.2 主要实验仪器 |
| 3.3 催化剂活性差异的内在原因 |
| 3.3.1 催化剂氧空位的表征 |
| 3.3.2 捕获实验 |
| 3.3.3 EPR表征 |
| 3.3.4 缺氧条件下的活性机理探究 |
| 3.3.5 动力学实验 |
| 3.4 原位红外探究催化机理 |
| 3.4.1 红外装置实物图 |
| 3.4.2 C_6H_(12)和C_6H_(10)在催化剂表面的吸附性能 |
| 3.4.3 固体红外(ATR-FTIR) |
| 3.4.4 W~(16)O_(3-X)和W~(18)O_(3-X)原位红外实验 |
| 3.5 理论计算分析环己烷和环己烯在三氧化钨表面的吸附 |
| 3.6 反应机理 |
| 3.7 反应机理示意简图 |
| 3.8 本章小结 |
| 第四章 结论与展望 |
| 4.1 结论 |
| 4.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（9）环己烯环氧化制备环氧环己烷的催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 烯烃环氧化合物的概况 |
| 1.1.1 环己烯与环氧环己烷的理化性质 |
| 1.2 环氧环己烷的应用 |
| 1.2.1 生产农药杀螨剂 |
| 1.2.2 生产环氧树脂固化剂 |
| 1.2.3 阻燃剂 |
| 1.2.4 生产环己醇及其衍生物 |
| 1.2.5 生产增塑剂 |
| 1.2.6 己二醛 |
| 1.2.7 制备醇醚溶剂 |
| 1.3 烯烃环氧化研究概况 |
| 1.3.1 次氯酸及其衍生物环氧化法 |
| 1.3.2 有机过氧酸环氧化法 |
| 1.3.3 氧气环氧化法 |
| 1.3.4 过氧化氢为氧源催化环氧化法 |
| 1.3.5 电化学氧化法 |
| 1.3.6 烯烃环氧化生产工艺优缺点 |
| 1.4 烯烃环氧化催化剂的研究现状 |
| 1.4.1 杂多酸催化剂 |
| 1.4.2 贵金属催化剂 |
| 1.4.3 过渡金属及其氧化物催化剂 |
| 1.4.4 金属-席夫碱催化剂 |
| 1.5 本课题研究思路及其研究内容 |
| 1.5.1 研究思路 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验药品及仪器 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.2.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.2.3 透射电子显微镜(TEM) |
| 2.2.4 N_2吸脱附表征 |
| 2.3 环己烯分子氧环氧化催化剂性能评价 |
| 2.4 环氧化产物分析 |
| 2.4.1 氧化产物的定性分析 |
| 2.4.2 氧化产物定量分析 |
| 第三章 SiO_2负载钴系催化剂的环己烯环氧化研究 |
| 3.1 催化剂的制备 |
| 3.1.1 沉积沉淀法制备Co_3O_4/SiO_2催化剂 |
| 3.1.2 不同方法制备的Co_3O_4/SiO_2催化剂 |
| 3.2 催化剂的表征 |
| 3.2.1 XRD衍射分析 |
| 3.2.2 TEM电镜分析 |
| 3.2.3 N_2吸脱附表征 |
| 3.3 环己烯分子氧环氧化反应结果与讨论 |
| 3.3.1 环氧化反应的前期探索 |
| 3.3.2 催化剂用量的影响 |
| 3.3.3 钴负载量的影响 |
| 3.3.4 反应温度的影响 |
| 3.3.5 反应时间的影响 |
| 3.3.6 氧气压力的影响 |
| 3.3.7 不同方法和不同载体在环己烯环氧化性能比较 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 LaCoO_3钙钛矿复合氧化物催化剂上环己烯环氧化研究 |
| 4.1 LaCoO_3钙钛矿复合氧化物的制备 |
| 4.1.1 共沉淀法制备LaCoO_3钙钛矿复合氧化物催化剂 |
| 4.1.2 溶胶-凝胶法制备LaCoO_3钙钛矿复合氧化物催化剂 |
| 4.2 钙钛矿复合催化剂的制备与表征 |
| 4.2.1 XRD衍射分析 |
| 4.2.2 扫描电镜(SEM)分析 |
| 4.2.3 N_2吸脱附表征 |
| 4.3 共沉淀法制备La CoO_3钙钛矿复合氧化物催化剂的催化性能 |
| 4.3.1 pH值对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.3.2 焙烧时间对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.3.3 焙烧温度对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.3.4 沉淀温度对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.3.5 A位和B位元素掺杂对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.4 溶胶-凝胶法制备La CoO_3钙钛矿复合氧化物催化剂的催化性能 |
| 4.4.1 pH值对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.4.2 焙烧时间对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.4.3 焙烧温度对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.4.4 成胶温度对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.4.5 柠檬酸用量对钙钛矿复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 4.5 反应条件对共沉淀法制备的钙钛矿复合氧化物催化剂性能影响 |
| 4.5.1 反应温度对环己烯环氧化反应的影响 |
| 4.5.2 反应时间对环己烯环氧化反应的影响 |
| 4.5.3 不同氧气压力对环己烯环氧化反应的影响 |
| 4.6 不同催化剂之间的反应结果比较 |
| 4.7 本章小结 |
| 第五章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
（10）纳米碳材料催化环己烷、环己烯及α-蒎烯液相氧化的性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 碳材料直接作为催化剂应用到液相氧化反应 |
| 1.2.1 以分子氧为氧化剂的碳催化 |
| 1.2.2 碳材料与 H_2O_2、TBHP 反应体系 |
| 1.2.3 GO 参与的氧化反应 |
| 1.3 碳材料直接作为催化剂应用到气相涉氧反应 |
| 1.3.1 烃类氧化脱氢反应 |
| 1.3.2 其他化学品的合成 |
| 1.4 本课题主要研究思路和内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验材料和仪器 |
| 2.1.1 实验材料 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.1.3 实验仪器 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.2.2 透射电子显微镜（TEM） |
| 2.2.3 X-射线光电子能谱分析（XPS） |
| 2.2.4 低温 N_2吸附测量比表面（BET） |
| 2.2.5 程序升温脱附（TPD） |
| 2.2.6 傅里叶转换红外（FTIR） |
| 2.2.7 电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES） |
| 2.3 催化剂活性测试 |
| 2.3.1 液相反应 |
| 2.3.2 气相色谱分析 |
| 2.3.3 液相色谱分析 |
| 第三章 sp~2和 sp~3杂化的碳材料催化氧化环己烷的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 材料的制备与表征 |
| 3.2.1 碳材料的购买 |
| 3.2.2 还原氧化石墨（r-GO）的制备 |
| 3.2.3 多孔石墨烯（meso-G）的制备 |
| 3.2.4 催化剂的预处理 |
| 3.2.5 Mn/r-GO 催化剂的制备 |
| 3.2.6 Mg/meso-G 催化剂的制备 |
| 3.3 实验部分 |
| 3.3.1 环己烷液相催化反应 |
| 3.3.2 过氧苯甲酰的分解反应 |
| 3.3.3 TOF 的计算 |
| 3.3.4 产物检测 |
| 3.4 催化剂表征 |
| 3.5 碳材料的构效关系 |
| 3.5.1 催化活性 |
| 3.5.2 传质速率的影响 |
| 3.5.3 金属的影响 |
| 3.5.4 溶剂的影响 |
| 3.5.5 石墨烯缺陷的影响 |
| 3.5.6 环己烷反应的表观动力学研究 |
| 3.5.7 过氧苯甲酰的分解及动力学研究 |
| 3.6 催化剂稳定性 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 碳纳米管催化氧化环己烯的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.2.1 Fe-Mo/Al_2O_3催化剂制备 |
| 4.2.2 多壁碳纳米管的制备 |
| 4.2.3 掺氮碳纳米管制备 |
| 4.2.4 FeO_x/NCNT 和 FeN_x/NCNT 的制备 |
| 4.3.5 NCNT 的后处理 |
| 4.3 实验部分 |
| 4.3.1 环己烯氧化反应 |
| 4.3.2 环己烯过氧化氢的分解 |
| 4.3.3 产物检测 |
| 4.4 催化剂的表征 |
| 4.4.1 掺氮碳管的形貌 |
| 4.4.2 掺氮碳管的氮元素分析 |
| 4.4.3 掺氮碳管的组织缺陷 |
| 4.5 环己烯氧化反应的工艺研究 |
| 4.5.1 温度的影响 |
| 4.5.2 压力的影响 |
| 4.5.3 催化剂量的影响 |
| 4.5.4 时间的影响 |
| 4.6 NCNT 催化剂的构效关系 |
| 4.6.1 金属的影响 |
| 4.6.2 掺氮量的影响 |
| 4.6.3 表面含氧官能团和缺陷度的影响 |
| 4.7 溶剂的影响 |
| 4.8 机理的探讨 |
| 4.8.1 环己烯氧化产物的分布 |
| 4.8.2 不同底物的催化性能 |
| 4.8.3 过氧化物的分解 |
| 4.8.4 反应机理 |
| 4.9 稳定性研究 |
| 4.10 本章小结 |
| 第五章 碳纳米管催化氧化α-蒎烯的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂制备与表征 |
| 5.2.2 α-蒎烯的氧化反应 |
| 5.2.3 产物检测 |
| 5.3 α-蒎烯氧化反应的工艺研究 |
| 5.3.1 温度的影响 |
| 5.3.2 压力的影响 |
| 5.3.3 催化剂量的影响 |
| 5.3.4 反应时间的影响 |
| 5.4 NCNT 催化剂的构效关系 |
| 5.4.1 金属的影响 |
| 5.4.2 掺氮量的影响 |
| 5.4.3 表面官能团和缺陷度的影响 |
| 5.4.4 溶剂的影响 |
| 5.5 机理的探讨 |
| 5.5.1 α-蒎烯氧化产物的分布 |
| 5.5.2 不同底物的催化性能 |
| 5.5.3 反应机理 |
| 5.6 稳定性的研究 |
| 5.7 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 附件 |
四、环己烷氧化脱氢制备环己烯的研究现状及展望（论文参考文献）
- [1]改性ZSM-5分子筛的制备及其在KA油和芳烃合成中的应用研究[D]. 牛晓冉. 哈尔滨工业大学, 2020(02)
- [2]氯化血红素及其衍生物催化氧化环己烷制备KA油的研究[D]. 朱海峰. 浙江工业大学, 2020(02)
- [3]功能化石墨烯结构调控及其有机催化性能的研究[D]. 孙伟. 济南大学, 2020(01)
- [4]金、钌纳米制备及钌催化环己烷脱氢实验研究[D]. 张平. 天津大学, 2019(06)
- [5]苯-环己烯-环己酮转化工艺过程优化[D]. 王虹丹. 天津大学, 2019(06)
- [6]负载型金属多氧酸盐杂化催化剂上分子氧环己烯环氧化工艺研究及概念设计[D]. 丁智俊. 浙江大学, 2019(03)
- [7]环己烷非氧化脱氢过程研究[D]. 李天培. 天津大学, 2018(07)
- [8]三氧化钨光催化环己烷脱氢制环己烯的研究[D]. 杨乐. 华中师范大学, 2018(01)
- [9]环己烯环氧化制备环氧环己烷的催化剂研究[D]. 章彬. 中国石油大学(华东), 2018(07)
- [10]纳米碳材料催化环己烷、环己烯及α-蒎烯液相氧化的性能研究[D]. 曹永海. 华南理工大学, 2014(01)