一、Kinetics of Methanol Carbonylation to Methyl Formate Catalyzed by Sodium Methoxide(论文文献综述)
张淑伟[1](2021)在《CuO/TiO2异质结复合催化剂的可控合成及其在光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应的研究》文中进行了进一步梳理随着环境污染、能源短缺日益加重,人们对环保的认识逐渐提高。研究者们希望利用光催化技术把太阳能转化成化学能等可利用的能量来解决现在的污染问题。在光催化技术中,光生电子和空穴的有效分离是改善催化剂活性的重要手段。研究表明可控合成暴露特定晶面的纳米材料或者合成异质结复合催化材料可以促进光生电子和空穴的分离,进而提高催化剂活性。TiO2对于光催化氧化CH3OH制备HCOOCH3具有很好的催化活性。然而,传统地TiO2大多数是球形纳米粒子,光生电子和空穴分离效率较低,限制了光催化性能的提高。目前主要的研究工作是集中在TiO2球形纳米粒子的改性上,很少涉及到对TiO2形貌的改变。研究表明,沉积在TiO2表面的助催化剂可以和TiO2形成异质结界面。异质结界面的形成可以增大光生电子和空穴的分离程度。因此,本论文分别将还原性助催化剂CuO沉积在锐钛矿TiO2纳米管和锐钛矿TiO2纺锤体上,构筑了CuO/TiO2异质结复合催化剂,利用晶面效应和异质结效应协同,最大程度上促使光生电子和空穴的分离,完成光催化氧化CH3OH制备HCOOCH3的高效转换。在光照条件下,当温度为25℃时,7%CuO/TiO2纺锤体给出了97%甲醇转化率和83%甲酸甲酯的选择性;7%CuO/TiO2纳米管催化CH3OH的转变效率为95%,HCOOCH3的选择性为85.5%。
李梦颖[2](2020)在《甲醇钾催化合成碳酸二甲酯工艺研究及流程模拟》文中指出碳酸丙烯酯和甲醇的酯交换法是工业上生产碳酸二甲酯的基本方法。由于甲醇钠优异的催化效果和较高的溶解度,主要使用甲醇钠作为酯交换法的均相催化剂。但甲醇钠催化剂易与水和二氧化碳反应导致失活,甲醇钠的催化活性不持久,并且影响反应的最终效果。本文比较了甲醇钾和甲醇钠在多种反应条件下对酯交换反应的催化活性,同为甲醇盐的甲醇钾催化活性均要大于甲醇钠,溶解度较高,溶解速度较甲醇钠快;在催化剂用量较低时,就有较好的催化效果;甲醇钾的催化效果更加持久,其与水和二氧化碳生成的碳酸钾对酯交换反应合成碳酸二甲酯也有较好的催化活性,对反应进行的影响不大。因此可选用甲醇钾代替甲醇钠作为酯交换法合成碳酸二甲酯的催化剂。在甲醇钾催化剂的催化作用下,研究了甲醇和碳酸丙烯酯的进料摩尔比、催化剂用量和反应温度对于酯交换反应生成碳酸二甲酯的影响,最终确定了适宜的间歇反应条件。对碳酸丙烯酯和甲醇的酯交换反应进行了热力学和动力学研究。通过实验获得不同温度下的平衡浓度,由此计算出反应平衡常数K,根据ln K和1/T间的线性关系,获得该反应的反应焓为(35)rH为-21.28 k J/mol;根据反应机理建立反应速率方程,使用Matlab软件对反应速率方程积分得到碳酸丙烯酯浓度的计算值,后与实验数据比较,模拟计算出不同温度的反应速率常数k+;根据k+与T的关系推导出反应活化能Ea为40.37 k J/mol,指前因子A为22811.04mol/(L·min)。最后使用Aspen Plus软件对酯交换法合成碳酸二甲酯工艺流程中的反应精馏塔和加压精馏塔进行了模拟计算。主要研究了反应精馏塔的进料醇酯摩尔比、理论塔板数、进料位置、进料摩尔总量和回流比等操作参数对碳酸丙烯酯转化率和塔顶碳酸二甲酯质量分数的影响,得到了优化操作条件。在此优化操作条件下,碳酸丙烯酯的转化率达到99.80%,塔顶碳酸二甲酯的含量为31.85%;同时对加压精馏塔的塔釜出料量、理论板数,进料位置,回流比和塔压等条件进行了研究,得到优化操作条件。在此操作条件下,塔釜碳酸二甲酯的质量分数高达99.9968%,满足电池级碳酸二甲酯要求,塔顶得到了碳酸二甲酯质量分数为14.39%的甲醇碳酸二甲酯共沸物。
刘诗凡[3](2020)在《甲酸异丙酯与甲醇的酯交换反应研究》文中认为甲酸异丙酯是某产品生产的副产物,实际应用价值不大,基本上作为燃料直接燃烧,本文以甲酸异丙酯为原料,探索甲酸异丙酯与甲醇酯交换反应制备更具工业价值的甲酸甲酯和异丙醇的工艺过程,提高其利用价值。论文实验分别考察了碱、酸催化体系中反应条件的影响,并相应建立了动力学模型,通过实验结果回归获得了动力学参数。具体结果如下:酯交换实验100 mL高压反应釜中进行,首先考察了碱催化体系。选择KOH、NaOH、717强碱性阴离子交换树脂、甲醇钠等4种碱性催化剂催化甲酸异丙酯与甲醇的酯交换反应,考察了各催化剂对反应的催化效果,筛选确定了适宜的催化剂甲醇钠进行后续考察。用甲醇钠作催化剂,对反应条件(反应温度、原料摩尔比、催化剂用量)进行了考察,得到反应最佳工艺条件为:反应温度433.15K,甲醇与甲酸异丙酯摩尔比5:1,催化剂甲醇钠用量为原料总量的0.5%wt,甲酸异丙酯平衡转化率最高可达67.8%。采用均相二级可逆反应模型推导得到甲酸异丙酯与甲醇酯交换反应动力学方程,通过413.15~453.15 K下的实验数据回归得到反应动力学数据为(正反应活化能 126.64 kJ·mol-1,逆反应活化能 148.38kJ·mol-1,反应焓变-21.74 kJ·mol-1)。不同醇酯摩尔比下的实验数据表明该模型有较高的可信度。考察酸催化体系,选择酸性292-1树脂、3A分子筛、固体酸HND-580等3种酸性催化剂催化甲酸异丙酯与甲醇的酯交换反应,考察了各催化剂对反应的催化效果,筛选确定了适宜的催化剂酸性292-1树脂进行后续考察。用酸性292-1树脂作催化剂,在消除内外扩散影响后对反应条件(反应温度、原料摩尔比、催化剂用量)以及催化剂重复使用性进行了考察,得到反应最佳工艺条件为:反应温度433.15K、搅拌速率300rpm、甲醇与甲酸异丙酯摩尔比5:1、催化剂酸性292-1树脂用量为原料总量的0.5%wt,甲酸异丙酯平衡转化率最高可达86.2%。催化剂重复使用实验表明该催化剂有较好的重复使用性。采用均相二级可逆反应模型推导得到甲酸异丙酯与甲醇酯交换反应动力学方程,回归得到反应动力学数据为(正反应活化能34.83 kJ·mol-1,逆反应活化能53.28 kJ·mol-1,反应焓变-18.46 kJ·mol-1)。模型被证实有较高的可靠性。考虑酸催化反应为液固相反应过程时,在单层吸附假设下,采用LHHW和ER两种吸附模型进行动力学推导,通过Matlab软件进行数据处理得到相关模型参数。LHHW模型相关系数普遍高于ER模型,并求出催化剂的表面反应活化为122.33 kJ·mol-1。通过在最佳温度433.15 K下,Matlab处理不同醇酯摩尔比下的动力学方程与实验数据进行对比,发现LHHW模型有较好的预测性,更适合描述甲酸异丙酯与甲醇的酯交换过程。
徐祥春[4](2019)在《DMF制备过程中催化剂的选择及应用研究》文中研究说明N,N-二甲基甲酰胺(DMF)具有优良的溶剂效果,所以也常被称为“万能有机溶剂”。目前国内外涌现出大量DMF的制备方法:一、二甲胺-一氧化碳一步法,该法常用到的催化剂有CH3ONa、KF/ZnO、金属羰基化合物、季铵盐、Cu盐等;二、甲酸酯化法;三、甲醇脱氢法;四、新型合成方法:氯仿和三氯乙醛生产N,N-二甲基甲酰胺,这种方法得到的DMF收率在80%,纯度较低。本课题对二甲胺-一氧化碳一步法合成DMF中使用的催化剂进行了深入的研究探讨。目前二甲胺-一氧化碳一步法制备N,N-二甲基甲酰胺过程中,绝大部分工业生产都选择甲醇钠作为催化剂。相比其他催化剂,甲醇钠具有催化效率高、价格低廉、易制备、产出纯度高的特点。不过,该方法也存在很明显不足:由于原料气中经常有气体组分波动、含水量超标、一氧化碳纯度不足、其他气体过量、有害杂质超标、合格品供气不足等原因,甲醇钠很容易在反应过程中与原料气中附带的其他杂质进行反应,从而形成甲酸钠、碳酸钠、碳酸氢钠等结晶物。本文从两方面对N,N-二甲基甲酰胺制备过程中催化剂的选择及应用进行了研究:(1),一步合成反应:确定了以甲醇钠作为催化剂,羟基乙叉二膦酸作为助剂的最佳反应条件:温度110℃、压力2.2MPa、m(甲醇钠:二甲胺)为5%、微量助剂。在此反应条件下其N,N-二甲基甲酰胺的最高收率为97%,产品纯度为96%。(2),甲酸甲酯-二甲胺法:最佳反应压力为0.9MPa、温度为250℃,催化剂选择CuO-ZnO-ZrO/SiO2体系,催化剂中金属摩尔比为n(Cu):n(Zn):n(Zr)=12:1:1时制备N,N-二甲基甲酰胺收率可达96.4%,纯度可达96.8%。综合比较在工业化生产中第一种方法较实用。
章江洪,陈,宁平[5](2005)在《二元催化甲醇羰化合成甲酸甲酯工艺研究》文中认为在釜式反应器中,进行CO与甲醇羰基化合成甲酸甲酯的工艺研究,考察温度、压力、助剂、催化剂对反应的影响,得出最佳工艺条件为催化剂甲醇钠浓度为0.4mol/L,助剂浓度为2mol/L,反应温度在79~82℃,一氧化碳分压为3.8MPa.同时实验得到,在该条件下甲醇单程转化率可达42.95%,CO转化率达95.58%.
陈梁,宁平,章江洪,陈云华,万荣惠[6](2005)在《二甲基甲酰胺助催化甲醇羰化合成甲酸甲酯》文中指出研究了二甲基甲酰胺 (DMF)助催化一氧化碳 (CO)、甲醇羰基化合成甲酸甲酯 (MF)的作用以及对催化剂活性的影响 .研究表明 :在一定反应压力下 ,助剂DMF能有效提高甲醇钠的催化活性 5 0 %以上 ,并可延长主催化剂甲醇钠的使用寿命 .还对DMF的助催化反应的工艺条件和机理进行了探讨 ,给出的适宜的工艺条件
李翔宇,陈梁,陈云华,颜涌捷[7](2004)在《多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯》文中提出以单一甲醇钠作为催化剂通过甲醇羰基合成甲酸甲酯,存在催化剂活性不高、易失活、寿命短等问题。可用添加促进剂的方法来解决上述问题。考察了三种不同促进剂A、B、C及其二元和三元复合系统对反应的影响,发现多促进剂系统能明显提高催化剂活性和催化活性期。最好的单一促进剂A,系统反应150min获得最大甲醇最大转化率46 3%;最好的二元促进剂系统AB,甲醇最高转化率为73%,催化剂活性期是使用单一促进剂A的2 2倍;ABC三元促进剂系统,甲醇最高转化率达74 6%,催化剂活性期是使用单一促进剂A的2 5倍。
张一平,费金华,郑小明[8](2003)在《甲酸甲酯合成技术进展》文中进行了进一步梳理综述了国内外 6种甲酸甲酯合成方法的技术进展 ,包括甲酸酯化法、甲醇羰基化法、甲醇脱氢法、甲醛二聚法、二氧化碳与甲醇加氢缩合法与合成气直接合成法 ,并分别进行了评价。
周寿祖[9](2003)在《甲酸甲酯的生产技术和应用前景》文中进行了进一步梳理甲酸甲酯是当前世界C1化学的热点产品之一。本文全面综述了国内外甲酸甲酯的开发和生产情况 ,重点阐述了甲醇羰基化法、甲醇脱氢法、合成气直接合成法三种甲酸甲酯合成技术最新的开发状况 ,并指出了甲酸甲酯的应用前景。
李翔宇[10](2003)在《多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯的研究》文中认为本文对多元助催化体系下,甲醇羰基合成甲酸甲酯进行研究。针对在单一甲醇钠催化剂体系下催化剂活性不高、易失活、寿命短的原因,考察了在不同催化体系下各组分的不同配比对羰化反应的影响,确定了最佳的催化剂体系,对反应机理进行了探讨,并对中试实验提出了改进和优化建议。 在反应温度80℃、CO分压3.8MPa、主催化剂甲醇钠浓度0.4mol/L,助催化剂浓度2mol/L下,通过混合助催化剂A、B和C,形成不同配比的二元AB、BC、AC助催化体系和ABC三元助催化体系,分别考察不同助催化体系对甲醇羰基化合成甲酸甲酯反应的影响,确立在每一体系下的最佳配比。 得出在二元助催化体系中,A∶B=1∶1时的催化效果最佳,甲醇单程转化率可达73%,是一元单独以A作助催化时的1.58倍;催化剂寿命可以延长到325分钟,是一元体系的2.2倍。在三元助催化体系下,甲醇单程转化率可达到74.6%,是一元单独以A作助催化剂时的1.6倍,催化剂寿命是一元的2.48倍,比二元助催化剂的寿命更长,活性更高。 本文通过对实验结果分析,对催化剂的反应机理进行了探讨,分析了催化剂失活的原因,并说明了助催化体系的催化作用。助催化剂的加入有助于保护溶液中CH3O:的活性,助催化剂在一定量下有最佳的助催化效果,当加入助催化剂的量较少时,助催化作用表现不充分;当助催化剂超过一定量时,实际上对反应起抑制作用,而使反应速率降低。 通过研究各催化体系下时空收率与时间的关系,对净化黄磷尾气合成MF中试工艺提出了优化建议。适宜的反应温度是80℃,压力为3.8MPa,主催化剂甲醇钠浓度为0.4mol/L,采用A、B、C三元助催化体系(1∶1∶1),浓度为2mol/L,反应时间为170分钟,间歇时间为90分钟,总操作时间是260分钟。在此条件下,设备的利用率能达到65.4%,年产量可以达到423吨,是现有产量的1.41倍。
二、Kinetics of Methanol Carbonylation to Methyl Formate Catalyzed by Sodium Methoxide(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Kinetics of Methanol Carbonylation to Methyl Formate Catalyzed by Sodium Methoxide(论文提纲范文)
(1)CuO/TiO2异质结复合催化剂的可控合成及其在光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 引言 |
1.1 甲醇制备甲酸甲酯的发展史 |
1.2 甲酸甲酯的概述 |
1.2.1 性质及用途 |
1.2.2 国外情况 |
1.2.3 国内情况 |
1.3 甲酸甲酯的合成方法 |
1.3.1 直接酯化法 |
1.3.2 甲醇羰基化法 |
1.3.3 甲醇气相脱氢法 |
1.3.4 甲醇氧化脱氢法 |
1.3.5 甲醇液相脱氢法 |
1.3.6 甲醛的二聚法 |
1.3.7 合成气直接合成法 |
1.3.8 二氧化碳与甲醇加氢缩合法 |
1.4 甲醇光催化氧化法 |
1.5 二氧化钛及二氧化钛纳米管光催化氧化技术的发展现状 |
1.5.1 TiO_2的光催化背景 |
1.5.2 二氧化钛性质及光催化机理 |
1.5.3 TiO_2光催化剂目前的应用现状 |
1.5.4 TiO_2异质结构筑及协同作用 |
1.5.5 二氧化钛纳米管的合成方法 |
1.5.6 锐钛矿TiO_2晶面背景介绍 |
1.5.7 锐钛矿TiO_2晶面协同效应 |
1.6 构筑CuO/TiO_2异质结复合催化剂 |
2 实验部分 |
2.1 实验仪器 |
2.2 实验试剂 |
2.3 催化剂制备 |
2.3.1 TiO_2纺锤体的制备 |
2.3.2 TiO_2纳米管的制备 |
2.3.3 CuO/TiO_2异质结复合催化剂的制备 |
2.4 催化剂的表征 |
2.4.1 X射线粉末衍射分析(XRD) |
2.4.2 紫外-可见漫反射光谱分析(UV-Vis DRS) |
2.4.3 傅里叶变换红外光谱分析(FT-IR) |
2.4.4 透射电子显微镜分析(TEM) |
2.4.5 X射线光电子能谱分析(XPS) |
2.4.6 能量色散X射线光谱分析(EDS) |
2.4.7 荧光光谱(PL) |
2.5 催化反应 |
2.6 计算形成率、AQE和 TOF的计算方法 |
3 CuO/TiO_2纺锤体异质结复合催化剂的构筑及光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应性能的研究 |
3.1 前言 |
3.2 TiO_2和CuO/TiO_2复合催化剂 |
3.2.1 X射线衍射(XRD) |
3.2.2 透射电镜分析(TEM) |
3.2.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析 |
3.2.4 荧光发射光谱(Photoluminescence Spectre) |
3.2.5 拉曼光谱(Raman) |
3.2.6 X射线电子能谱(XPS) |
3.2.7 电子顺磁共振能谱(EPR) |
3.3 CuO/TiO_2纺锤体复合催化剂催化性能测试的分析 |
3.4 CuO/TiO_2光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应机理 |
3.5 小结 |
4 CuO/TiO_2纳米管复合催化剂的可控合成及光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯研究 |
4.1 引言 |
4.2 CuO/TiO_2光催化剂的合成与表征 |
4.2.1 TiO_2和CuO/TiO_2纳米复合材料的XRD图 |
4.2.2 CuO/TiO_2纳米复合材料的TEM图像 |
4.2.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析 |
4.2.4 荧光发射光谱(Photoluminescence Spectre) |
4.2.5 X射线电子能谱(XPS) |
4.3 CuO/TiO_2纳米管复合催化剂催化性能测试的分析 |
4.4 CuO/TiO_2光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应稳定性 |
4.5 CuO/TiO_2光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应机理 |
4.6 小结 |
5 结论 |
6 展望 |
致谢 |
参考文献 |
作者简介 |
(2)甲醇钾催化合成碳酸二甲酯工艺研究及流程模拟(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 文献综述 |
1.1 简介 |
1.1.1 碳酸二甲酯 |
1.1.2 1,2-丙二醇 |
1.2 碳酸二甲酯的合成方法 |
1.2.1 光气法 |
1.2.2 甲醇氧化羰基化法 |
1.2.3 尿素醇解法 |
1.2.4 酯交换法 |
1.3 酯交换反应及其催化剂研究 |
1.3.1 均相催化剂 |
1.3.2 非均相催化剂 |
1.4 合成碳酸二甲酯的催化剂 |
1.4.1 均相催化剂 |
1.4.2 非均相催化剂 |
1.4.3 甲醇钾催化剂 |
1.5 反应精馏技术 |
1.5.1 反应精馏技术的特点 |
1.5.2 反应精馏技术在酯交换反应中的应用 |
1.5.3 反应精馏技术的基础研究 |
1.6 课题研究的意义和内容 |
1.6.1 课题研究的意义 |
1.6.2 课题研究的内容 |
第2章 酯交换法的催化剂研究 |
2.1 仪器与试剂 |
2.2 实验装置与步骤 |
2.2.1 实验装置 |
2.2.2 实验步骤 |
2.2.3 分析方法 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 甲醇钾与甲醇钠催化活性的比较 |
2.3.2 甲醇钾对催化酯交换法合成DMC的研究 |
2.4 本章总结 |
第3章 酯交换反应的热力学和动力学研究 |
3.1 酯交换法合成碳酸二甲酯的热力学研究 |
3.1.1 理论反应焓计算 |
3.1.2 反应焓的拟合值计算 |
3.2 酯交换法合成碳酸二甲酯的动力学研究 |
3.2.1 反应机理 |
3.2.2 反应动力学方程 |
3.3 本章总结 |
第4章 反应精馏和加压精馏过程模拟 |
4.1 酯交换法合成碳酸二甲酯的工艺流程 |
4.2 反应精馏过程模拟 |
4.2.1 平衡级模型 |
4.2.2 非平衡级模型 |
4.2.3 非平衡池模型 |
4.3 Aspen Plus介绍 |
4.4 塔器模块的选择 |
4.5 数学模型的建立 |
4.6 物性方法的选择 |
4.7 反应精馏模拟 |
4.7.1 反应精馏模拟流程 |
4.7.2 模拟结果及优化 |
4.7.3 塔内状况模拟 |
4.8 加压精馏模拟 |
4.8.1 加压精馏模拟流程 |
4.8.2 模拟结果及优化 |
4.9 本章总结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.3 展望 |
附录 |
参考文献 |
发表论文和参加科研情况说明 |
致谢 |
(3)甲酸异丙酯与甲醇的酯交换反应研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第1章 文献综述 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 产物异丙醇 |
1.1.2 产物甲酸甲酯 |
1.2 酯交换反应 |
1.3 均相催化剂 |
1.3.1 碱性均相催化剂 |
1.3.2 酸性均相催化剂 |
1.4 非均相催化剂 |
1.4.1 固体酸催化剂 |
1.4.2 固体碱催化剂 |
1.4.3 生物酶催化剂 |
1.5 酯交换反应新技术 |
1.6 吸附动力学 |
1.6.1 吸附过程 |
1.6.2 吸附动力学 |
1.6.3 数据处理方法 |
1.7 论文研究内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验所用药品与试剂 |
2.2 实验仪器与设备 |
2.3 实验装置及操作步骤 |
2.4 实验分析方法 |
2.4.1 气相色谱典型分析结果和操作条件 |
2.4.2 相对校正因子测定及反应参数计算 |
第3章 碱催化反应及其动力学模型研究 |
3.1 碱性催化剂的催化效果 |
3.2 反应条件的影响 |
3.2.1 催化剂用量的影响 |
3.2.2 原料摩尔比的影响 |
3.2.3 反应温度的影响 |
3.3 动力学模型建立 |
3.3.1 平衡常数与反应焓计算 |
3.3.2 反应速率常数计算 |
3.3.3 活化能和指前因子计算 |
3.3.4 动力学方程验证 |
3.4 本章小结 |
第4章 酸催化反应及其动力学模型研究 |
4.1 酸性催化剂的催化效果 |
4.2 外扩散的影响 |
4.3 反应条件的影响 |
4.3.1 催化剂用量的影响 |
4.3.2 原料摩尔比的影响 |
4.3.3 反应温度的影响 |
4.4 催化剂重复使用性 |
4.5 均相动力学模型建立 |
4.5.1 平衡常数与反应焓计算 |
4.5.2 反应速率常数计算 |
4.5.3 活化能和指前因子计算 |
4.5.4 动力学方程验证 |
4.6 吸附动力学模型建立 |
4.6.1 动力学方程推导 |
4.6.2 参数回归结果 |
4.6.3 动力学方程验证 |
4.7 本章小结 |
第5章 总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 展望 |
参考文献 |
作者简介 |
攻读硕士学位期间发表研究成果 |
(4)DMF制备过程中催化剂的选择及应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 文献综述 |
1.1 概述 |
1.1.1 N,N-二甲基甲酰胺简介 |
1.1.2 N,N-二甲基甲酰胺的应用 |
1.2 DMF国内外生产现状 |
1.2.1 国外生产现状 |
1.2.2 国内生产现状 |
1.3 N,N-二甲基甲酰胺的合成概述 |
1.3.1 N,N-二甲基甲酰胺的合成路线及评价 |
1.3.2 甲酸甲酯-二甲胺法 |
1.3.3 甲醇-氨-一氧化碳法 |
1.3.4 三甲醛-二甲胺法 |
1.3.5 甲醛-二甲胺合成法 |
1.3.6 二氧化碳-氢气-二甲胺法 |
1.3.7 其他合成方法 |
1.4 DMF的制备路线总结 |
1.5 DMF制备中存在的问题 |
1.6 DMF制备中催化剂的选择 |
1.6.1 二甲胺-一氧化碳一步法(羰基化一步法) |
1.6.2 甲醇-一氧化碳-二甲胺二步法 |
1.6.3 甲酸甲酯-二甲胺法 |
1.6.4 甲醇-氨-一氧化碳法 |
1.6.5 二氧化碳-氢气-二甲胺法 |
1.6.6 氢氰酸-甲醇法 |
1.7 本课题研究的内容及意义 |
第二章 N,N-二甲基甲酰胺的合成原理 |
2.1 二甲胺-一氧化碳一步法原理及副反应 |
2.1.1 合成原理 |
2.1.2 副反应影响 |
2.1.3 助催化剂对反应的影响 |
2.2 甲酸甲酯-二甲胺法合成原理 |
2.3 实验方案设计 |
2.4 实验操作步骤 |
2.4.1 一步合成法实验操作过程 |
2.4.2 甲酸甲酯-二甲胺法实验操作步骤 |
2.5 N,N-二甲基甲酰胺合成原理小结 |
第三章 N,N-二甲基甲酰胺合成影响因素 |
3.1 实验器材 |
3.1.1 实验仪器和设备 |
3.1.2 实验试剂和材料 |
3.2 二甲胺-一氧化碳法合成二甲基甲酰胺 |
3.2.1 催化剂的影响 |
3.2.2 甲醇钠做催化剂 |
3.2.3 KF/ZnO作催化剂 |
3.2.4 Cu盐作催化剂 |
3.2.5 八羰基二钴做催化剂 |
3.2.6 一步合成中助剂对杂质生成的影响 |
3.3 甲酸甲酯-二甲胺法合成二甲基甲酰胺 |
3.3.1 催化剂的制备 |
3.3.2 催化剂性能影响因素 |
3.4 DMF合成因素分析小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 |
致谢 |
(7)多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯(论文提纲范文)
0 前言 |
1 实验 |
1.1 实验原理 |
1.2 试剂及原料 |
1.3 试验设备 |
1.4 分析仪器 |
2 结果和讨论 |
2.1 一元助催化体系对反应的影响 |
2.2 二元助催化体系对反应的影响 |
2.3 三元助催化体系对反应的影响 |
3 结论 |
(8)甲酸甲酯合成技术进展(论文提纲范文)
1 甲酸酯化法 |
2 甲醇羰基化法 |
3 甲醇脱氢法 |
3.1 甲醇气相催化脱氢 |
3.2 甲醇液相催化脱氢 |
3.3 甲醇氧化脱氢 |
4 甲醛二聚法 |
5 二氧化碳与甲醇加氢缩合法 |
6 合成气直接合成法 |
7 结 语 |
(9)甲酸甲酯的生产技术和应用前景(论文提纲范文)
概述 |
1 甲醇羰基化法 |
2 甲醇脱氢法 |
2.1 甲醇气相脱氢法 |
2.2 甲醇氧化脱氢法 |
2.3 甲醇液相脱氢法 |
3 合成气直接合成法 |
4 MF下游产品及应用的开发研究 |
4.1 甲酸 |
4.2 醋酸 |
4.3 乙二醇 |
4.4 酰胺类产品 |
4.5 N-甲酰吗啉 |
4.6 丙酸甲酯 |
4.7 乙醇酸甲酯 |
4.8 作汽油添加剂 |
4.9 制备高纯度CO |
5. 结语 |
(10)多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪言 |
1.1 前言 |
1.2 本课题研究的意义 |
1.3 本课题研究的主要内容 |
第二章 甲酸甲酯的合成与应用概论 |
2.1 甲酸甲酯的性质 |
2.2 甲酸甲酯的应用 |
2.2.1 甲酸甲酯氨化制甲酰胺 |
2.2.2 甲酸甲酯氯化制双光气 |
2.2.3 甲酸甲酯异构化制乙酸 |
2.2.4 甲酸甲酯与三聚甲醛偶联合成乙醇酸甲酯 |
2.2.5 甲酸甲酯与乙炔合成丙烯酸甲酯 |
2.2.6 甲酸甲酯胺化合成N-甲基甲酰胺 |
2.2.7 甲酸甲酯与乙烯加氢酯化合成丙酸甲酯 |
2.2.8 甲酸甲酯合成碳酸二甲酯 |
2.2.9 甲酸甲酯合成二甲基甲酰胺 |
2.2.10 甲酸甲酯水解制甲酸 |
2.2.11 甲酸甲酯裂解制高纯CO |
2.2.12 甲酸甲酯制一氯甲酸甲酯 |
2.2.13 甲酸甲酯的其它用途 |
2.3 甲酸甲酯的合成 |
2.3.1 直接酯化法 |
2.3.2 甲醇脱氢法 |
2.3.3 甲醇氧化脱氢法 |
2.3.4 合成气一步合成法 |
2.3.5 二氧化碳法 |
2.3.6 甲醛二聚制甲酸甲酯 |
2.3.7 甲醇羰基化法 |
2.4 甲酸甲酯国内外生产及市场情况 |
2.4.1 国外情况 |
2.4.2 国内生产情况 |
2.4.3 市场情况 |
2.5 甲醇羰基合成甲酸甲酯 |
2.5.1 甲醇羰基化法合成甲酸甲酯的研究进展 |
2.5.2 甲醇羰基化合成甲酸甲酯的催化剂体系 |
第三章 甲酸甲酯合成的研究方法 |
3.1 实验研究方案 |
3.1.1 实验原理 |
3.1.2 实验原料 |
3.1.3 实验装置和设备 |
3.1.4 甲酸甲酯合成实验操作过程 |
3.2 数据采集及处理 |
3.2.1 数据采集 |
3.2.2 数据处理 |
第四章 助催化体系的研究 |
4.1 多元助催化体系的选择性 |
4.2 一元助催化体系对反应的影响 |
4.3 二元助催化剂体系对反应的影响 |
4.3.1 AB助催化体系对反应的影响 |
4.3.2 BC助催化体系对反应的影响 |
4.3.3 AC助催化体系对反应的影响 |
4.4 三元助催化体系对反应的影响 |
第五章 助催化作用探讨 |
5.1 甲醇钠催化剂反应机理 |
5.2 催化剂失活原因的探讨 |
5.3 助催化剂的助催化机理 |
5.3.1 A作助催化剂 |
5.3.2 B作助催化剂 |
5.3.3 C作助催化剂 |
5.4 多元助催化体系的助催化作用 |
第六章 净化黄磷尾气合成MF中试工艺优化 |
6.1 AB助催化体系的优化 |
6.2 BC助催化体系的优化 |
6.3 AC助催化体系的优化 |
6.4 ABC助催化体系的优化 |
6.5 净化黄磷尾气合成MF中试装置工艺优化 |
第七章 结论 |
7.1 对不同助催化体系催化效果的研究 |
7.2 助催化作用的探讨 |
7.3 对中试工艺条件的改进和优化 |
参考文献 |
致谢 |
四、Kinetics of Methanol Carbonylation to Methyl Formate Catalyzed by Sodium Methoxide(论文参考文献)
- [1]CuO/TiO2异质结复合催化剂的可控合成及其在光催化氧化甲醇制备甲酸甲酯反应的研究[D]. 张淑伟. 内蒙古农业大学, 2021(02)
- [2]甲醇钾催化合成碳酸二甲酯工艺研究及流程模拟[D]. 李梦颖. 天津大学, 2020(02)
- [3]甲酸异丙酯与甲醇的酯交换反应研究[D]. 刘诗凡. 浙江大学, 2020(03)
- [4]DMF制备过程中催化剂的选择及应用研究[D]. 徐祥春. 青岛科技大学, 2019(11)
- [5]二元催化甲醇羰化合成甲酸甲酯工艺研究[J]. 章江洪,陈,宁平. 昆明理工大学学报(理工版), 2005(02)
- [6]二甲基甲酰胺助催化甲醇羰化合成甲酸甲酯[J]. 陈梁,宁平,章江洪,陈云华,万荣惠. 昆明理工大学学报(理工版), 2005(01)
- [7]多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯[J]. 李翔宇,陈梁,陈云华,颜涌捷. 天然气化工, 2004(03)
- [8]甲酸甲酯合成技术进展[J]. 张一平,费金华,郑小明. 精细石油化工, 2003(04)
- [9]甲酸甲酯的生产技术和应用前景[J]. 周寿祖. 化工科技市场, 2003(02)
- [10]多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯的研究[D]. 李翔宇. 昆明理工大学, 2003(01)